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科研進展

水生所研究證實DOM氯化產生的氯代酚可顯著增強光致·OH的生成能力

發表日期:2024-01-08萬棟來源:水生生物研究所放大 縮小
    氯消毒是水處理常規消毒手段,有效氯主要成分 HOCl OCl- 具有強氧化性,極易與水中廣泛存在的溶解性有機質( DOM )反應,所生成的氯代產物( Cl-DOM )會影響 DOM 的光化學反應活性。前期研究表明, 氯消毒會促進DOM生成光敏活性物質,包括激發三線態 DOM 3 DOM* )、單線態氧( 1 O2 )和羥基自由基( · OH )等,這些物質對水中微量有機污染物的去除具有重要影響。此外, DOM 中的羧基取代酚類被認為是光化學生成 · OH 的主要來源,但羧基取代酚類在氯消毒過程中極易與有效氯反應生成氯代酚類化合物,這些氯代酚類化合物對 · OH 產生的影響機制目前尚不清楚。鑒于此,中國科學院水生生物研究所畢永紅團隊通過傅里葉變換-離子回旋共振質譜(FT-ICR-MS)表征了DOM氯消毒后產生的氯代酚類化合物,并結合模型化合物和理論計算,考察了這些產物對 · OH產生的影響。相關研究成果近期發表在環境科學領域權威期刊 Environmental Science & Technology雜志。  

  首先,研究團隊選取了模型化合物羥基苯甲酸(HBA)和氯代羥基苯甲酸(Cl-HBA),考察其光致·OH的產生情況,發現Cl-HBA305 nm LED照射下直接光解產生·OH,且量子產率高于其對應的HBA;同時,HBA氯化導致其吸收光譜紅移(與太陽光譜重疊),增強其在陽光下產生·OH的能力。此外,采用4-苯甲?;郊姿幔?/span>CBBP)作為三線態光敏劑,發現CBBP的加入促進模型化合物365 nm LED照射下的間接光解和·OH的生成,且Cl-HBA·OH量子產率也高于其對應的HBA,說明3CBBP*HBA/Cl-HBA間的電子或能量轉移能顯著促進·OH的產生。采用Gaussian軟件計算HBACl-HBA的激發三線態單電子氧化電位(E°*(PhOH·+/3PhOH*)),發現其與·OH量子產率之間存在正相關關系(圖1)。上述結果證實較低三線態單電子氧化電位的HBA/Cl-HBA擁有更高的·OH生成能力,且氯化作用能促進·OH的產生。  

  

1 模型化合物的三線態單電子氧化電位與·OH量子產率之間的關系

  隨后,研究人員提取了不同水體的DOM,包括國際腐殖質協會的SRNOM、武漢長江水體天然有機質(YRNOM)和湯遜湖水體天然有機質(TLNOM),通過固態13C核磁共振波譜和凝膠滲透色譜等分析表明氯化后DOM的芳香性、電子供給能力和平均分子量均顯著降低。FT-ICR-MS表征發現氯化后DOM產生了大量氯代化合物,SRNOM中的大部分氯代分子為不飽和/酚類化合物(83%)和多酚類化合物(11%),YRNOMTLNOM中的氯代分子主要為脂肪族化合物(33% ~ 64%)和不飽和酚類化合物(33% ~ 56%)(圖2)。  

2 氯化前后三類DOM樣品的van Krevelen圖(灰色點表示CHO(N,S)分子,紅色、藍色和綠色點分別代表含一氯、二氯和三氯取代的分子)

  最后,研究人員測定了氯化前后DOM305 nm365 nm LED照射下的·OH量子產率,發現隨著有效氯投加量增加,氯化后DOM·OH量子產率增大,且SRNOM的增幅大于YRNOMTLNOM;Spearman秩相關性分析發現,DOM中富含酚羥基和羧基的分子(O/C > 0.5, H/C < 1.5)是·OH的主要來源(圖3)。以上結果證實,DOM氯化產生的氯代酚類化合物,尤其是富含氧的分子,可顯著增強光致·OH的生成能力。  

3 基于FT-ICR-MS檢測結果的DOM分子與其·OH量子產率間的Spearman秩相關性分析

  上述研究結果有助于進一步了解氯消毒對水體DOM光化學反應活性的影響,也為深入研究氯化水體中微量有機污染物的轉化提供了新思路。水生所萬棟副研究員為論文第一作者,畢永紅研究員為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學基金的資助。  

  文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c08257

附件:
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