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科研進展

精密測量院在分子篩催化劑上微觀水環境作用研究中取得重要進展

發表日期:2023-12-05來源:精密測量科學與技術創新研究院放大 縮小

  近日,精密測量院鄧風和徐君研究團隊在沸石分子篩催化劑上水環境對催化反應影響機制的研究中取得重要進展,研究發現水分子可以在ZSM-5分子篩催化劑活性位上形成局域微觀水環境,并在苯的甲基化反應體系中誘導產生微觀疏水效應,進而對苯的甲基化反應過程具有調節作用,相關結果發表在學術期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。

  分子篩上進行的催化反應是一種重要的化工反應過程,在煤化工、石油化工、綠色化工以及環境化學等行業發揮著舉足輕重的作用。水分子在分子篩催化中廣泛存在,并顯著影響分子篩催化反應性能。水分子可在催化劑的活性位上凝聚并影響反應物吸附、過渡態形成、中間體穩定性以及產物脫附。但由于分子篩多孔性結構以及催化反應過程的復雜性,對于反應過程中微觀水環境的作用機制仍然沒有明確的認識,尤其是水分子所涉及的復雜分子間相互作用給常規表征技術帶來極大挑戰。

  研究團隊利用一系列高分辨固體NMR方法并結合理論計算,研究了分子篩上苯甲基化反應中水環境的作用機制。采用二維13C-13C相關譜NMR技術,發現水分子的引入可驅使苯分子在分子篩孔道中擴散并與表面甲氧基物種結合形成苯-甲氧基活性復合物種(圖1)。這種微觀水環境導致有機分子間結合的作用稱之為微觀疏水效應。進一步,研究團隊在100 kHz高速魔角旋轉條件下采用二維1H-1H雙量子以及三量子實驗探測了水分子與有機客體分子間的分子間相互作用,構建了微水環境的精確結構模型。此外,采用1H-{27Al}雙共振NMR技術,研究團隊發現在反應體系中水分子的加入會逐漸使得苯分子遠離布朗斯特(質子酸)酸位,這是微疏水作用產生的根本原因,通過變溫NMR實驗,發現在分子篩孔道中由于微疏水效應所生成的苯-甲氧基復合物會進一步反應生成多甲苯產物。結合密度泛函理論以及動力學理論計算,闡明了微疏水效應機制。該工作為理解水在分子篩催化中的作用提供了重要的理論基礎,為高性能催化劑的開發以及反應工藝的優化提供了新的思路。

 ?。╝-c)二維13C-13C相關譜NMR技術研究水對苯-甲氧基活性復合物種形成的作用,以及(d)微觀疏水作用促進苯-甲氧基活性復合物示意圖

  相關研究以 “Water-Induced Micro-Hydrophobic Effect Regulates Benzene Methylation in Zeolite”為題發表在《德國應用化學》上,精密測量院副研究員王超和褚月英為該文章的共同第一作者,研究員徐君和鄧風為文章通訊聯系人。

  該項研究工作得到了國家自然科學基金委、中國科學院、湖北省等基金項目的支持。

  論文鏈接: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202313974?campaign=wolearlyview

 

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